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计算助力科研 | 南科大王阳刚课题组和合作团队实现全暴露钯原子团簇在催化脱氢中的应用

       近日,南科大王阳刚课题组和合作团队实现全暴露钯原子团簇在催化脱氢中的应用,相关成果以“Fully-exposed Pd Cluster Catalysts Enable Hydrogen Production from N-Heterocycle”为题发表在Nature Catalysis。



        针对上述难题,研究人员结合先进的电镜-谱学表征技术以及理论计算方法,对催化剂表面不同尺度Pd物种的分散状态进行了定量描绘(图2),建立了在催化DNEC脱氢反应中,从原子尺度到纳米尺度上不同Pd物种的平均配位数(C.N.Pd-Pd)与其位点特异性TOF之间的构-效关系,明确了具有全暴露原子层结构的Pd团簇(C.N.Pd-Pd ≈ 4.4)兼具极高的原子利用率(atomic utilization efficiency)和位点必要性(ensemble-requirement),是催化脱氢反应中的最佳活性位点(图3 a)



        DFT计算结果进一步表明,倘若缺少相邻Pd键合位点,反应物分子将无法有效活化,这使得Pd单原子位点在催化反应中一直扮演着“旁观者”角色;而中间产物(即* H和* NEC)与尺寸较大的Pd颗粒之间的强吸附导致脱附过程缓慢。结合较高的金属分散度,独特的电子结构以及合适的Pd键合畴区,反应物分子的活化和产物的脱附过程在全暴露原子层结构的Pd团簇位点均是有利的,这是其在DNEC多步脱氢反应中具有极高催化活性的关键(图3 b, c)。 。

       该工作强调了在贵催化剂的设计上,平衡金属原子利用率和位点必要性两个层面的重要性。此外,全暴露金属团簇概念的提出也为今后制备兼具高效金属(metal-normalized activity)和质量活性(mass-specific activity)的理想催化剂的设计提供了新的思路。该工作强调了在贵催化剂的设计上,平衡金属原子利用率和位点必要性两个层面的重要性。此外,全暴露金属团簇概念的提出也为今后制备兼具高效金属(metal-normalized activity)和质量活性(mass-specific activity)的理想催化剂的设计提供了新的思路。
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